近日，我院新能源材料与器件团队刘美男教授在提升锂金属电池中Li+在本体电解液以及界面输运动力学研究方面取得新的进展。该研究分析了LiF作为界面设计的有效成分存在的一些不足，提出通过引入氯元素形成双卤化界面（EEI）改善锂离子传输。这为设计金属电池的先进电解液提供一个新的视角。相关研究成果以“Dual-Halide Interphase Enabling High-Performance Lithium Metal Batteries in Wide-Temperature Range（通过双卤化物界面在宽温度范围内实现高性能锂金属电池）”为题发表于国际能源领域权威期刊《ACS能源快报》（ACS Energy Letters, 2024, 9, 2545-2553）。论文通讯作者为我院刘美男教授，相关研究得到了国家自然科学基金（22379160、22075313）项目的支持。
锂金属电池商用化，受限于不可控的副反应以及锂枝晶生长，通过建立富含LiF的SEI能有效提升锂离子扩散动力学，延长锂金属电池寿命。优秀的锂离子扩散动力学能够使锂电池在恶劣环境下能具备卓越的性能，但是扩散过程包含着复杂的液相、间相和固相传输，这使得改善锂离子扩散动力学变得富有挑战性。另一方面，LiF本身较低的离子电导率也阻碍了锂离子的快速传输。针对这一挑战，能源材料与器件团队刘美男教授通过引入氯元素形成具备更高电导率、更低扩散能垒的电解质电极界面（EEI)。通过比较不同含氯稀释剂的LUMO/HOMO，确定二氯甲烷DCM为最合适的稀释剂。阐明了这种稀释剂通过对体系溶剂化结构进行调控，来诱导形成更低的锂离子扩散能垒的双卤化EEI，进而抑制锂枝晶的生长。
论文是在前期研究中对锂离子输运动力学研究的一次新的突破。围绕锂离子在传统的碳酸酯电解液中输运动力学迟缓造成的枝晶生长问题，刘美男教授带领团队从本体电解液、界面脱溶剂以及界面固体层输运三方面开展了系统、深入研究，取得系列研究进展：基于Chazalviel模型，通过构筑一维（1D）孔道结构，利用聚合物中的官能团与电解液中阴离子的偶极作用，大幅度提升锂离子迁移率，降低阴离子迁移率，提升锂离子在本体电解液中的快速输运，实现了对金属锂枝晶的一定程度抑制（Journal of Materials Chemistry A, 2020,8, 8033-8040；Energy Storage Materials, 2023, 63, 102961）；提出构筑聚离子结构，进一步从分子层面提升离子在本体电解液中迁移速率（Advanced Functional Materials 2022, 2203336；Nano Res. 2022, 1998；Chemical Engineering Journal 2022, 434, 134647； Chemical Engineering Journal, 2023, 475, 146414）；引入悬浮添加剂，降低溶剂活度，调控锂离子溶剂化结构，构筑超快离子导体型SEI可加速Li+在固体界面输运动力学（Nano Letters, 2024, 245714；ACS Nano 2022, 16, 16898；Advanced Functional Materials 2022, 2112598；Advanced Functional Materials, 2021, 2110468）；设计功能界面层，利用MOF孔径以及催化活性位点，降低脱溶剂能垒，加速锂离子去溶剂化动力学，进一步改善枝晶问题，实现高动力、高安全金属锂电池构筑（Advanced Functional Materials, 2023, 2212499）。
编辑|刘娜 周大淇
审核|王欣鹏
