近日,我院冯庆革教授团队在MOFs 衍生碳材料催化降解有机污染物研究方面取得进展,研究成果以“Molten salt-assisted synthesis of carbon polyhedra with self-grown carbon nanotubes on the surface for boosting peroxymonosulfate activation”为题发表在国际学术期刊《Applied Surface Science》上(2024,648: 158987, 一区Top)。论文通讯作者为冯庆革教授,第一作者为博士研究生覃方红。该研究工作得到了广西科技重大专项的支持。
近年来,碳纳米管 (CNTs)作为催化剂活化过一硫酸盐(PMS)降解有机污染物领域引起广泛关注,相关研究也取得了积极进展。然而,CNTs制备步骤复杂,经济成本高,影响了它们的广泛应用。金属有机框架 (MOFs)是由一种或多种金属中心与有机配体自组装配位连接形成的一类新型多孔结构材料,在MOFs炭化过程中利用金属催化作用,可以在炭化材料表面或内部原位形成CNTs。但一般MOFs材料直接进行高温炭化时CNTs的生长不明显,需在高温炭化前使用机械研磨或浸渍等方法对材料增加额外的碳源,或利用双溶剂法等引入具有催化活性的金属源,部分MOFs材料在 H2等还原气氛中炭化。因此,利用简单且安全的方法原位合成CNTs仍然是个挑战。
本团队将廉价的NaCl与钴金属有机框架(ZIF-67)进行物理研磨后在N2气氛中高温炭化,通过熔盐辅助热处理方法合成了表面自催化生长 CNTs的碳多面体(CNT@CoNC-5)。此外,在不添加NaCl的情况下,直接热解 ZIF-67 制备了 CoNC作为对比样品。通过SEM和Raman等表征发现,NaCl 在高温下作为限制模板,不仅促进了CNTs在碳多面体表面的生长还提升了碳的石墨化程度,促进电子转移。这有利于加速 PMS 的分解,从而提高盐酸土霉素(OTC)的降解效率,CNT@CoNC-5 催化剂在5min内的表观速率常数高达 66.97 L/g min-1,是CoNC 的 25.46倍。本研究为利用 MOFs 原位合成CNTs复合材料催化降解有机污染物提供了新的视角。
论文链接:https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2023.158987
编辑 | 周大淇
审核 | 王欣鹏